В 1970—1988 годах заведующий сектором, инспектор, помощник секретаря, первый заместитель заведующего отделом, заведующий отделом агитации и пропаганды ЦК КПУ.

В марте 1980 года был избран депутатом Верховного Совета УССР.

В 1989—1990 годах заведующий идеологическим отделом, секретарь ЦК КПУ.

В конце 1980-х годов на страницах газеты «Вечерний Киев» Кравчук начинает открытую дискуссию со сторонниками украинской независимости. На фоне весьма консервативного руководства КПУ его позиция выглядит более чем умеренной.

В 1989—1990 — кандидат в члены Политбюро ЦК КПУ, секретарь ЦК Компартии Украины. В 1990—1991 годы — член Политбюро ЦК КПУ.

С июня по сентябрь 1990 года — второй секретарь ЦК КПУ.

4 марта 1990 года в первом туре первых альтернативных парламентских выборов в Украинской ССР избран депутатом Верховного совета Украинской ССР XII созыва (Верховной Рады Украины I созыва) от Ямпольского избирательного округа № 39 Винницкой области, набрал 68,69 % голосов среди 2 кандидатов, в парламенте стал членом Комиссии по вопросам культуры и духовного возрождения.

С 1990 года был членом ЦК КПСС.

С 23 июля 1990 года — председатель Верховного Совета Украинской ССР.

Вышел из Коммунистической партии после событий 19—21 августа 1991 года (по другим данным, формально оставался в рядах КПУ до 2002 года).

24 августа 1991 года под председательством Леонида Кравчука Верховный Совет республики принял постановление и Акт провозглашения независимости Украины.

С 24 августа по 5 декабря 1991 года — председатель Верховной рады Украины.

В ноябре 1991 года заявил, что проект нового Союзного договора не имеет перспектив и поэтому он не будет его подписывать.

Президент Украины

Баллотировался на пост президента как беспартийный. Его поддержали как активисты уже запрещённой в то время компартии (их выдвиженец Александр Ткаченко снял свою кандидатуру в пользу Кравчука), так и часть национал-демократов, которые рекламировали председателя Верховной Рады как «отца независимости». Сыграл свою роль и искусственно созданный для главного оппонента Кравчука, Вячеслава Черновола, образ националиста.

1 декабря 1991 года Леонид Кравчук был избран президентом Украины на первых прямых президентских выборах, набрав 61,6 % голосов. К исполнению обязанностей президента приступил 5 декабря.

8 декабря 1991 года от имени Украины подписал с президентом Российской Федерации (РСФСР) Борисом Ельциным и председателем Верховного Совета Республики Беларусь Станиславом Шушкевичем Беловежское соглашение о прекращении существования СССР. Через два дня Верховный Совет Украины c оговорками ратифицировал соглашение.

19 июня 1992 года Кравчук подписал закон о полном исключении упоминаний об СССР из Конституции Украины 1978 года.

В интервью «Радио Свобода» в декабре 2011 года Кравчук заявил, что подписание беловежского соглашения являлось государственным переворотом, осуществлённым мирно.

Итальянский журналист и политолог Джульетто Кьеза в своей книге «Прощай, Россия!» высказывает мнение, что основным инициатором распада СССР был именно Кравчук. Сам бывший украинский лидер в 2016 году заявил, что украинский народ «явился могильщиком СССР».

На церемониальной сессии Верховной рады Украины 22 августа 1992 года в Киеве последний президент Украинской Народной Республики в изгнании Николай Плавьюк передал государственные регалии УНР первому президенту Украины Леониду Кравчуку. Также Плавьюк вручил грамоту о том, что независимая Украина, провозглашённая 24 августа 1991 года, является правопреемницей Украинской Народной Республики.

В 1992 году активно поддержал митрополита Филарета, которого много лет «курировал» в качестве руководящего идеологического работника ЦК КПУ, в его деятельности по созданию самопровозглашённой Украинской православной церкви Киевского патриархата.

26 февраля 1992 года в Хельсинки подписал Хельсинкский заключительный акт.

3 сентября 1993 года подписал Массандровские соглашения, которые касались дальнейшей судьбы размещённых на территории Украины ЧФ и ядерного оружия. После того согласился на досрочные выборы главы государства в июле 1994 года. В первом туре набрал наибольшее количество голосов среди других кандидатов, но во втором проиграл Леониду Кучме.

27 сентября 1993 года пал город Сухуми (война в Абхазии). Правительство Грузии немедленно обратилось к целому ряду стран за помощью, 7 октября 1993 года президент Грузии Эдуард Шеварднадзе позвонил Леониду Кравчуку и попросил помощи с эвакуацией 150 000 беженцев, на что украинский президент согласился помочь. 14 января 1994 года в Москве, вопреки ратифицированному Верховной радой 18 ноября 1993 г. Договору СТАРТ-1, которым предусматривалось постепенное сокращение стратегических ядерных вооружений, расположенных на территории Украины, самовольно принял решение подписать Трёхстороннее заявление президентов Украины, США и России относительно немедленного вывоза всего украинского ядерного оружия в Россию (которое уже завершилось 1 июня 1996 года), причём без каких-либо конкретных гарантий безопасности и документально зафиксированных финансовых компенсаций.

После президентства

На досрочных президентских выборах 1994 года (на проведение которых он согласился под давлением массовых беспорядков лета 1993 года) во втором туре проиграл Леониду Кучме, набрав 45,1 % голосов.

В сентябре 1994 года избран депутатом Верховной рады Украины, член фракции «Социально-рыночный выбор», позже вошёл в депутатскую группу «Конституционный центр».

В 1998 году вновь избран депутатом Верховного совета Украины как лидер партийного списка Социал-демократической партии Украины (объединённой). С 1998 года — член СДПУ(о) и Политбюро СДПУ(о).

В 2002 году переизбран депутатом по списку СДПУ(о).

На парламентских выборах 2006 года СДПУ(о) не смогла преодолеть 3 % барьер.

26 апреля 2006 года Леонид Кравчук заявил о намерении «выйти из руководящих органов партии и заняться общественно-политической деятельностью в более свободном режиме», не будучи привязанным к одной партии.

После событий 2014 года

В 2015 году Кравчук стал председателем общественной организации «Движение за Украину в НАТО». В 2016 году заявил, что украинский народ явился могильщиком СССР. В то же время в августе 2018 года в эфире телеканала «ZIK» Кравчук заявил, что разочаровался в украинском обществе за годы независимости страны, и критически отозвался как о гражданах, так и о политической элите.

С 28 июля 2020 по 21 февраля 2022 года — председатель контактной группы по урегулированию ситуации на Донбассе.

Болезнь и смерть

29 июня 2021 года Кравчук перенёс операцию на сердце. После операции находился в реанимации и был подключён к аппарату искусственной вентиляции лёгких. С сентября проходил реабилитацию, которая, по словам родственников, была «довольно успешна».

После затяжной болезни сердечно-сосудистой системы скончался в возрасте 88 лет, вечером, 10 мая 2022 года в Мюнхене (Германия), всего на неделю пережив другого подписанта Беловежского соглашения Станислава Шушкевича. Прощание с Кравчуком состоялось 17 мая в Украинском доме в Киеве. На церемонии прощания с первым президентом Украины были городской голова Киева Виталий Кличко, министр культуры Александр Ткаченко, Александр Мороз, предприниматели Григорий и Игорь Суркисы, министр обороны Алексей Резников, действующий президент Украины Владимир Зеленский и первая леди Елена Зеленская, а также бывшие президенты Украины Леонид Кучма, Виктор Ющенко, Пётр Порошенко.

Похоронен с воинскими почестями на Байковом кладбище.